Das 1914 gegründete Museum ist seit 1930 in der Villa Ilissia untergebracht, die 1840 nach Entwürfen des Architekten Stamatis Kleanthes für die französische Philhellenin Sophie de Marbois-Lebrun, Duchesse de Plaisance (1785-1854), errichtet worden ist.
Das im toskanischen Stil errichtete Gebäude ist eines der Schmuckstücke der Athener Innenstadt und steht am Ufer des heute nicht mehr sichtbaren Flusses Ilissos. Aufgrund des Zuwachses des Museums durch Schenkungen und eigene Erwerbungen reichte der zur Verfügung stehende Raum bald nicht mehr aus, so daß Erweiterungen notwendig wurden. Der 1993 vom Architekten Manos Perrakis begonnene Anbau mit einer Grundfläche von 12.600 qm wird die Präsentation eines großen Teils der rund 15.000 Objekte umfassenden Sammlung ermöglichen, die zu den größten ihrer Art auf der Welt zählt.
Im Hof des Museums sieht man ein marmornes Baptisterium, das aus der Apostel-Kirche auf der antiken Agora von Athen stammt, und ein bei einer Notgrabung in Attika geborgenes byzantinisches Mosaik. An den Wänden des Umgangs sind Architekturglieder von Kirchen Angebracht.
In Saal 1 sind charakteristische Beispiele der byzantinischen und nachbyzantinischen Plastik ausgestellt, wie frühchristliche Säulen, Marmorgebälke, Sarkophage, Kapitelle mit Pflanzen- und Tiermotiven, theodosianische Akanthuskapitelle und ein Gebälk von der Akropolis.
Der Saal 2 besitzt die Gestalt einer dreischiffigen frühchristlichen Basilika mit niedrigen Schranken und einem Synthronon in der Apsis des Allerheiligsten; die zur Rekonstruktion der Kirche verwendeten Originale stammen aus verschiedenen Kirchen Griechenlands: die Chorschranken aus einer früchristlichen Kirche in Thessaloniki, das Eisengitter des Bischofsthrons aus Tegea, der Altar aus Elefsis und der Reliquienschrein aus Anchialos in Thrakien. Im Raum links des Allerheiligsten (Prothesis) sieht man Grabinschriften und im Raum rechts (Diakonikon) eine kleine Sammlung koptischer Reliefs.
Unter den übrigen in diesem Saal ausgestellten Skulpturen ist besonders auf die marmorne Orpheus-Statuette des 4. Jhs. von Ägina hinzuweisen. Diese seltene Jesus-Allegorie zeigt den auf einem Baumstamm sitzenden Orpheus von Teren umgeben, die gebannt seinem Lyraspiel lauschen.
Der folgende Saal enthält eine Sammlung mittelbyzantinischer Skulpturen und westlich beeinflußter Reliefs aus der Zeit der Frankenherrschaft. Besonders hinzuweisen ist auf das Schrankenrelief mit dem Lebensbaum, den Kapitellaufsatz mit der Darstellung einer Sirene, die beiden einzigartigen Marmordarstellungen der Muttergottes und die Marmortafel mit der Darstellung von drei Aposteln, ein seltenes Beispiel der Kombination von Flachrelief und Wachsmalerei, die an Mosaike erinnert.
Der Saal 4 im Erdgeschoß ist als byzantinische Kreuzkuppelkirche gestaltet. Die Marmorschranken tragen ein Gebälk aus Gips; in den Boden sind Marmorglieder von der Akropolis integriert. In der Mitte sieht man ein Relief eines Adlers mit einer Schlange, das Omphalion der byzantinischen Kirchen.
Im letzten kleinen Raum sieht man eine ungewöhnlich kleine geschnitzte Ikonostase aus dem 17. Jh. aus Kephallonia mit Ikonen von Emmanouil Tzanes, einem der wichtigsten Vertreter der Kretischen Malerschule. Außerdem sieht man Fragmente von Fresken aus Attika, Delphi und vom Berg Athos, einen geschnitzten Thron, einen hölzernen Epitaphios und ein Ziborium mit Perlmutt, das arabischen Einfluß verrät.
Im ersten Saal des Obergeschosses sind rechts des Eingangs einige der rund 3.000 Ikonen der Sammlung ausgestellt. Die älteste von ihnen ist die doppelseitige Ikone aus dem Evangelistria-Kloster bei Theben. Die Vorderseite trägt in drei aus dem 9.-13. Jh. stammenden Schichten übereinender eine Darstellung der Kreuzigung und die Rückseite eine Darstellung der Panagia Odigitria aus dem 16. Jh. Besonders interessant sind die große Mosaikikone mit der Panagia Vrephokratoussa aus dem 14. Jh. aus Trigla in Bithynien, die eigenwillige Ikone des heiligen Georgios aus dem 13 Jh. aus Kastoria und die kleine Ikone mit der Auferweckung des Lazarus aus dem 12. Jh. in der Vitrine. Wichtig ist außerdem eine der größten bekannten Ikonen mit einer Darstellung der Kreuzigung, ein herausragendes Werk aus der Zeit der Palaiologen aus dem 14. Jh., die aus der Elkomenos-Kirche von Monemvasia stammt, aus der sie vor 25 Jahren gestohlen worden ist. Außerdem sieht man eine eindrucksvolle Darstellung des Erzengels Michael aus dem 14. Jh., ein charakteristisches Beispiel der Schule von Konstantinopel, eine Panagia Vrephokratoussa aus dem 13. Jh. von Zypern und die westlich beeinflußte Kreuzigung von Paolo Veneziano. Hinter der oben genannten ältesten ikone sind in einer Wandvitrine Schmuckstücke aus Gold ausgestellt.
Im folgenden Saal sieht man abgelöste Wandmalereien aus den Kirchen des Agios Georgios von Oropos aus dem 13. Jh. und aus Lakrino auf Naxos. In den Vitrinen sind Tongefäße für geweihtes Öl, Lämpchen aus Ton und Metall, Kreuze unterschiedlicher Größe, Weihrauchgefäße und Kleinplastiken ausgestellt, darunter ein kleines Beintäfelchen mit einer nackten weiblichen Gestalt aus dem 5. Oder 6. Jh.
In einer eigenen Vitrine sieht man den Schatz von Mytilene, der 1951 entdeckt worden ist und aus Goldmünzen, Schmuck und Silbergeräten besteht; er ist im 7. Jh. aus Furcht vor den Arabern oder den Piraten vergraben worden, die damals die Ägäis unsicher machten.
In den letzen beiden Sälen des Obergeschosses sind Dinge ausgestellt, die die Flüchtlinge nach der Kleinasiatischen Katastrophe von 1922 aus Kleinasien mitgebracht hatten, darunter einige aus den berühmten Werkstätten von Konstantinopel, wie ein vergoldetes Silberziborium, das mit Emaille und zahlreichen Halbedelsteinen geschmückt ist, silberne Hochzeitskränze, Hexapteryga, Reliquienschreine, silberne Ikonenverkleidungen, Paramente, Mitren, silberne Bänder, mit denen in den Kirchen Geistesgestörte behandelt wurden, und Werke der Kleinkust, unter denen besonders auf die geschnitzen Holzkreuze hinzuweisen ist.
Seit 1989 organisiert das Museum pädagogische Programme, die mit der Kultur der byzantinischen Zeit vertraut machen sollen. Sie wenden sich an Schüler, Gruppen von Jugendlichen und Erwachsenen.
Im Museumsladen am Eingang kann der Besucher Karten, Bücher und qualitätvolle Ikonenkopien erwerben.
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